在量子化学领域，预测分子电子结构的精确性一直是科学家们追求的目标，但这一任务既重要又极具挑战。传统的密度泛函理论（DFT）方法尽管计算迅速，却受限于其精度，难以满足高精度需求。而耦合簇（CCSD（T））方法，尽管被视为“黄金标准”，其高昂的计算成本却使其难以应用于大型或复杂分子体系。
近期，麻省理工学院的一支科研团队取得了一项突破性进展，他们成功地将机器学习与量子化学计算相结合，开发出了一种创新的多任务学习方法。这一方法不仅能够以接近CCSD（T）的精度预测分子电子结构，还保持了相对高效的计算速度。
这项研究成果于2024年末在《Nature Computational Science》期刊上发表，题为“以多任务学习逼近耦合簇精度的分子电子结构”。研究团队通过深度学习框架，实现了对分子电子结构的高精度预测，这一成果无疑为量子化学计算领域带来了革命性的变化。
在量子化学领域，DFT一直是预测分子电子结构的主流方法。然而，作为一种平均场理论，DFT的系统误差往往超出化学精度的范围。为了提高DFT的精度，科学家们尝试引入机器学习方法，但这些方法受限于训练数据的本质，始终无法超越DFT的理论极限。
另一方面，CCSD（T）方法虽然能够提供极高的计算精度，但其计算复杂度随电子数的增长呈指数级上升，导致该方法只能应用于小型分子体系。面对这一技术瓶颈，麻省理工学院的研究团队提出了一种全新的解决方案，即多任务电子哈密顿网络（MEHnet）。
MEHnet的设计融合了物理洞察与深度学习技术。该方法首先利用DFT获得初始的平均场哈密顿量，然后通过神经网络预测非局域交换关联修正项，以捕捉电子间的量子关联效应。这一修正项使得MEHnet能够生成接近CCSD（T）精度的有效单体哈密顿量。
MEHnet的核心创新在于其多任务学习策略。传统方法往往只关注分子能量的预测，而MEHnet则同时预测多个物理量，包括偶极矩、四极矩、原子电荷和键级等。这些物理量都源于同一个电子结构表示，通过多任务学习，这些预测任务能够相互促进，从而提高模型的泛化能力。
在技术上，MEHnet采用了E3-等变神经网络框架，以确保预测结果满足物理系统的旋转不变性。整个计算流程包括输入层、卷积层和输出层三个主要部分。输入层将原子构型编码为图结构，卷积层通过E3-等变神经网络提取特征，输出层则产生多个量子化学性质的预测值。
为了验证MEHnet的性能，研究团队在碳氢化合物数据集上进行了全面评估。实验结果表明，MEHnet在计算效率和预测精度两个方面都取得了突破性进展。其计算成本随分子大小呈近似线性增长，而CCSD（T）方法的计算成本则随电子数的增长呈指数级上升，计算效率提升显著。
在预测精度方面，MEHnet的能量预测误差达到了约0.1 kcal/mol每原子的水平，接近化学精度。对于其他物理量的预测，MEHnet也普遍优于广泛使用的混合泛函方法，如B3LYP。
这一研究成果不仅解决了当前量子化学计算中的关键瓶颈，还为未来的跨学科研究提供了新的思路和方法。MEHnet的成功应用，展示了机器学习在复杂系统电子结构预测中的巨大潜力，为量子化学领域的发展开辟了新的道路。
